Ce sujet de thèse est proposé entre le CEREGE  (Aix-en-Provence), l'ANDRA et EDF.
Date limite de candidature : 28 Juin 2019
Directeures de thèse : Lucilla Benedetti, Tel : 04 42 97 15 50, benedetti@cerege.fr
Sophie Cornu, Tél 04 42 97 17 96, Sophie.Cornu@aix.inra.fr
Bourse de thèse : Allocation de recherche sur contrat CNRS - 3 ans à partir de 01.10.19


Le 36Cl est un nucléide d’origine naturelle produit dans l’atmosphère par spallation de l’40Ar, et dans une moindre mesure par capture neutronique par l’36Ar et le 35Cl. Par ailleurs, le 36Cl a été introduit en quantité importante par l’homme dans l’environnement à la suite des tests nucléaires militaires atmosphériques dans les années 1950-1970. Ces apports naturels permanents et anthropiques passés en 36Cl génèrent dans l’environnement un ‘bruit de fond ambiant’. De plus, le 36Cl est un radionucléide également produit pendant l’exploitation des réacteurs nucléaires de première génération dits UNGG (Uranium Naturel Graphite Gaz) par activation du 35Cl présent en tant qu’impureté dans le graphite. Dans l’optique du démantèlement des réacteurs UNGG et du stockage des déchets qui lui seront associés, il est donc nécessaire de connaître le bruit de fond naturel en 36Cl dans l’environnement. Or, le 36Cl mérite une attention particulière dans l’évaluation de sûreté des opérations de démantèlement et de stockage car il cumule trois propriétés importantes pouvant influencer sa distribution dans l’environnement sur de longues échelles de temps: (i) une longue demi-vie (301 000 ans) ; (ii) une mobilité élevée dans la géosphère et la biosphère ; (iii) une biodisponibilité a priori importante.

Les modèles « opérationnels » visant à évaluer le comportement du 36Cl dans l’environnement et le risque d’exposition radiologique se basent sur l’hypothèse que les transferts de 36Cl dans les compartiments de la biosphère sont semblables à ceux du Cl stable, et sont régulés par un équilibre isotopique. Par ailleurs, ces mêmes modèles considèrent classiquement le chlore comme un traceur passif, sans interaction avec les matrices environnementales. Or, des travaux récents montrent que le 36Cl est également stocké sous forme organique dans les sols, confirmant ainsi l’influence de processus dynamiques d’immobilisation et de remobilisation liés au turnover de la matière organique qui caractérise chaque écosystème (Pupier, 2015 ; Cornett et al, 1997 ; Van den Hoof et Thiry, 2012 ; Redon et al, 2011 ; Batsvinken et al, 2007). Nous avons mis au point au cours de ces deux dernières années un protocole d’extraction par hydropyrolyse permettant la mesure
des stocks actuels de chlore et de chlore-36 dans des échantillons de sols. Les premiers résultats suggèrent que le 36Cl présent dans les sols serait principalement issu des retombées des essais thermonucléaires des années 60, mais son temps de résidence et l’impact de cette accumulation sur le cycle du 36Cl restent incertains.

L’objectif de cette thèse proposée dans le cadre d’un projet CEREGE-ANDRA-EDF-ONF est de  caractériser et de comprendre la variabilité des activités en 36Cl dans l’environnement en lien avec les processus régissant les transferts de ce  radionucléide dans le milieu naturel.
A cette fin, le candidat étudiera la spéciation, l’origine des stocks (naturels ou pic des bombes) et la dynamique du 36Cl dans les sols en fonction des conditions locales.
Méthodes :
• Environ 150 échantillons de sols du Réseau de Mesures de la Qualité des Sols (RMQS) réparties sur l’ensemble du territoire seront sélectionnés afin de représenter une gamme large en terme de types de sols et de variables physico-chimiques (e.g. teneur en matière
organique, pH…). Le RMQS est un réseau mis en place par l’INRA au niveau national, basé sur un maillage régulier, et visant à la collecte et au monitoring de sols diversifiés. Il est
basé sur 2240 sites, répartis selon un maillage de 16 km x 16 km (métropole + DOM), représentatifs des sols français et de leurs usages. Ce sont des sols déjà caractérisés par la
mesure de paramètres tels que la granulométrie, la concentration en carbone organique et azote total, le pH, les concentrations en éléments majeurs et traces totaux, la densité
apparente. Les teneurs en Cl et en 36Cl des fractions organique et inorganique seront mesurées pour chacune de ces 150 stations. L’analyse de ces données uniques
permettront à l’aide de méthodes appropriées de discuter et d’étudier à la fois la variabilité spatiale des stocks de Cl et de 36Cl en France mais également de contraindre les
variables physico-chimiques qui influent le plus sur ces stocks.
Par ailleurs, le candidat étudiera également la dynamique du chlore stable et du 36Cl à partir de profils de sols prélévés dans des contextes d’occupation différents
(prairies/forêts) et donc soumis à des processus d’infiltration, de volatilisation, de prélèvement racinaire et de chloruration/déchloruration de la matière organique.
L’objectif sera d’estimer le temps de résidence du chlore stable et du 36Cl dans les sols et le niveau de leurs stocks. Pour cela, les teneurs en fraction organique et inorganique seront
déterminés dans les échantillons de sols prélévés à différents horizons (entre 0 et 60 cm de profondeur). Le flux des intrants de 36Cl sera également à déterminer à partir de l’analyse
des eaux pluviales sur chacun des sites étudiés. Deux à trois sites contrastés seront étudiés.
• Enfin l’ensemble des résultats serviront à enrichir les modèles de transferts du 36Cl dans
l’environnement actuellement développés par EDF et ANDRA, en particulier les temps de résidence obtenus et les paramètres physico-chimiques clés qui auront été identifiés.
Profil recherché : Ingénieur ou étudiant(e) de niveau Master 2 en environnement, en sciences du sol ou écologie. Le(a) candidat(e) aura à effectuer la préparation chimique de nombreux
échantillons pour analyse par spectrométrie de masse par accélérateur sur l’instrument national ASTER au CEREGE. Elle/Il devra avoir une appétence en chimie de la zone critique, en analyse
statistique et éventuellement en modélisation des processus.
Contacts : CEREGE
Plateau de l’Arbois
13090 Aix en Provence
www.cerege.fr